Sí, yo tengo LEDE en ambos dispositivos. Pero el router principal no tiene ninguna configuración especial, podría conectar el secundario a cualquier otro punto de acceso wifi, y seguiría funcionando exactamente igual. El secundario está configurado siguiendo la misma guía estándar del relayd que has seguido tú, excepto por un par de variaciones para usar el puerto WAN como vía de acceso de emergencia, en lugar de configurar una dirección IP en la red secundaria.
Te puedo pasar mi configuración, nuestros routers son prácticamente idénticos y te debería funcionar. Pero creo que no es lo más adecuado, ya lo tienes funcionando, y sólo va a liarte. Cuando comento que a mí me funciona sin configurar la red secundaria, lo hago únicamente para recalcar que el problema no está en el acceso a las IPs de la red secundaria, porque tiene que funcionar incluso si la red secundaria no está configurada; lo que estoy planteando es que tiene que funcionar a través de las IPs de la red primaria. Es más, desde el punto de vista de la red principal, el router secundario actúa como un cliente más, y un SAMBA en el router secundario es como cualquier otro SAMBA en cualquier otro dispositivo conectado por wifi a la red principal; que después haya un relayd y otra red detrás de ese router secundario lo sabemos tú y yo, pero no los dispositivos que se conectan a la red principal.
Si subes tus ficheros "/etc/config/network", "/etc/config/firewall", y "/etc/config/samba" podríamos echarle un vistazo y tratar de ver porqué no te está funcionando.